Ce musée archéologique, fondé en 1835, est l'un des plus anciens de Grèce. Depuis 1899, il est installé dans l'hôtel de ville d'Ermoupolis, un bâtiment néoclassique conçu par Ernst Ziller, l'architecte allemand à l'origine de certains des plus beaux bâtiments néoclassiques de Grèce. On y accède par une entrée indépendante.

La collection la plus importante du musée est exposée dans la salle 2. Il s'agit de la collection de découvertes de la colonie de Chalandrani, située sur une colline abrupte au milieu de la côte est de Syros, où ont été découvertes d'importantes sections de la fortification de Kastri, ainsi que les vestiges de résidences et d'ateliers de métallurgie et de poterie. On pense que cette colonie est l'une des plus importantes appartenant à la civilisation dite des Cyclades anciennes et date de la seconde moitié du III^e millénaire av. J.-C. La plupart des découvertes sont en marbre, en terre cuite et en métal et proviennent de tombes découvertes lors des fouilles de la Société archéologique d'Athènes. Environ 600 tombes ont été découvertes ici, et une petite sélection des découvertes est exposée, la majorité ayant été transférée au Musée archéologique national d'Athènes.

La collection du musée comprend des pièces telles que l'Amfikypellon, une coupe cylindrique de 15 cm de la fin du III^e millénaire av. J.-C., un vase de la seconde moitié du III^e millénaire av. J.-C., une statuette de femme en marbre de 35 cm de 730 av. J.-C., entre autres objets et sculptures du début des périodes cycladique et byzantine.

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